L’edificio che oggi ospita il Museo, attiguo alla chiesa costruita dai Gesuiti tra il 1719 e il 1740 in onore di San Francesco Saverio, è sorto tra il 1746 e il 1755 su progetto dell’architetto Alfonso Torregiani (1682-1764) come “Collegio” dei Gesuiti.
La forma planimetrica del complesso segue uno schema costruttivo tipico dell’architettura gesuitica: un corpo a forma di U addossato al fianco della chiesa, con un corridoio che gira sui tre lati interni, permettendo l’accesso a tutti i vani.

Nel 1773, con la soppressione dei Gesuiti, il “Collegio” passò al Seminario vescovile che nel 1796 lo vendette ai Domenicani: anche questo Ordine venne revocato pochi mesi dopo.


Dal 1797 al 1977 fu utilizzato come Ospedale, prima militare e poi civile, subendo molte trasformazioni funzionali.
I bombardamenti dell’ultima guerra hanno gravemente danneggiato l’intera struttura. Il restauro, condotto dall'architetto Pier Luigi Foschi, ha riproposto la suggestione degli antichi spazi, oggi adibiti a sale espositive del Museo della Città.
Il Museo della Città raccoglie oggi il passato di Rimini. Dal 1990 ha la propria sede nel settecentesco Collegio dei Gesuiti, opera dell'architetto bolognese Alfonso Torreggiani. Il Museo fu inaugurato il 12 luglio 1990 a seguito del completamento dei lavori di restauro dell'edificio. 

Nel 2015, in occasione del 25° anniversario dell’apertura, il Museo è stato intitolato alla figura di Luigi Tonini, fondatore del primo museo comunale.

Il cortile-giardino ospita il Lapidario romano, dedicato al Prof. Giancarlo Susini che curò il progetto inaugurato nel 1981, e consiste in una raccolta di un centinaio di iscrizioni dal I secolo a. C. al IV sec. d. C. che forniscono informazioni sulla sfera famigliare, religiosa e politica della vita pubblica e privata di quel tempo. Nel 2015 il giardino del museo è stato dedicato alla figura dell’archeologo Khaled al – Asaad, barbaramente ucciso a Palmira.

Al piano terra é allestito uno spazio permanente dedicato all'artista riminese René Gruau, autore di una produzione immensa di disegni, dipinti e grafica, alcune dei quali acquisiti dal Comune di Rimini.

Sempre al piano terra, in ottobre 2012 è stata inaugurata la sala, che ospita il "Libro dei sogni" di Federico Fellini, i due album originali su cui Fellini ha appuntato e schizzato, dall'inizio degli anni sessanta al 1990, un repertorio di figure, circostanze e temi che riaffiorano nei suoi film. I volumi sono conservati in due teche, ma lì accanto si può sfogliare l'edizione anastatica di Rizzoli o quella digitale di Guaraldi.

Attraverso lo storico scalone settecentesco, si accede alla Pinacoteca, che si snoda lungo il primo ed il secondo piano dell'edificio seguendo un percorso cronologico dall'XI al XX secolo: vi figurano, fra gli altri, capolavori della Scuola riminese del Trecento, fra cui il maestoso affresco del Giudizio universale, i capolavori della corte rinascimentale, la pittura del Seicento che ha in Cagnacci, nel Centino e nel Guercino i suoi esponenti più rappresentativi. 

Nel 2010 è stata inaugurata la nuova Ala della sezione archeologica, ospitata negli antichi sotterranei del Museo. Un percorso espositivo complesso e straordinario sulla storia di Rimini dalla Preistoria alla fine del periodo Tardoantico. La sezione archeologica dedicata alla Rimini Imperiale fra II e III secolo, si sviluppa con l'esposizione degli eccezionali strumenti chirurgici e i reperti della domus di piazza Ferrari e gli splendidi mosaici dalla domus di palazzo Diotallevi.

La sezione illustra il lungo periodo dalle origini alle soglie del Medioevo, presentando una città partecipe del clima di pace e di prosperità dell'Impero romano, poi tragicamente interrotto dalle prime invasioni barbariche.